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北京大學(xué)物理學(xué)院量子材料科學(xué)中心、電子顯微鏡實(shí)驗(yàn)室高鵬教授團(tuán)隊(duì)和臺(tái)灣陽明交通大學(xué)Ying-Hao Chu教授團(tuán)隊(duì)，美國賓州州立大學(xué)Long-Qing Chen教授團(tuán)隊(duì)，中國科學(xué)院物理研究所白雪冬研究員團(tuán)隊(duì)等合作，報(bào)道了電場調(diào)控孤立的極性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的產(chǎn)生和移動(dòng)，并通過原子尺度表征和相場模擬揭示了極性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的形核和移動(dòng)機(jī)理，為極性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的動(dòng)力學(xué)特性提供了新的認(rèn)識(shí)。該研究成果以《電場調(diào)控孤立三重極性頂點(diǎn)的形核和移動(dòng)》（“Electric-field control of the nucleation and motion of isolated three-fold polar vertices”）為題，于10月25日發(fā)表在《自然·通訊》（Nature Communications）。

極性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)由于其納米尺度的尺寸、穩(wěn)定性和負(fù)電容等物理特性，在高密度存儲(chǔ)器和新型電子器件等領(lǐng)域具有很大的應(yīng)用潛力，成為鐵電領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。近年來，得益于材料生長技術(shù)和表征技術(shù)的發(fā)展，通過調(diào)控鐵電材料的電場和應(yīng)力邊界條件或者利用掃描探針寫入技術(shù)，在復(fù)雜氧化物超晶格和鐵電薄膜中制備了多種極性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，比如極性渦旋、極性頂點(diǎn)、極性斯格明子和極性半子等。如果利用這些極性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)作為信息存儲(chǔ)單元，有望實(shí)現(xiàn)Tbit每平方英寸的超高密度存儲(chǔ)。

極性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的實(shí)際應(yīng)用要求充分了解他們的動(dòng)力學(xué)特性和使用外場操控的能力。很多研究從理論和實(shí)驗(yàn)上探索了極性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)在外加電場和應(yīng)力場下的轉(zhuǎn)變行為。比如在(PbTiO₃)n/(SrTiO₃)n鐵電超晶格中，電場和應(yīng)力可以誘導(dǎo)通量全閉合疇和平凡鐵電疇之間的轉(zhuǎn)變。在類似的材料體系中，極性渦旋結(jié)構(gòu)也可以被電場和應(yīng)力分別轉(zhuǎn)變成面外和面內(nèi)的極化疇。然而在這些研究中，極性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)通常以陣列的形式出現(xiàn)，在電場和應(yīng)力下的轉(zhuǎn)變呈現(xiàn)出一種集體行為，涉及到多個(gè)結(jié)構(gòu)單元同時(shí)轉(zhuǎn)變。并且在轉(zhuǎn)變過程中，這些陣列的極性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)幾乎固定在自己的位置而無法移動(dòng)。因此，雖然單個(gè)極性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的動(dòng)力學(xué)特性對(duì)于很多應(yīng)用至關(guān)重要（比如在數(shù)據(jù)存儲(chǔ)中要求的逐個(gè)地寫入和擦除），但是對(duì)于外場激勵(lì)下單個(gè)極性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的動(dòng)力學(xué)特性仍然不清楚。

高鵬研究組近些年基于原子分辨的原位透射電子顯微學(xué)技術(shù)研究了多個(gè)低維鐵電材料體系中疇結(jié)構(gòu)的動(dòng)力學(xué)過程，包括利用電場調(diào)控單個(gè)鐵彈疇的翻轉(zhuǎn)機(jī)制（Acta Mater. 2019, 171, 184），應(yīng)力場調(diào)控極性渦旋和平凡鐵電疇之間的可逆轉(zhuǎn)變（Nat.Commun. 2020, 11, 1840），利用電場和應(yīng)力場分別實(shí)現(xiàn)極性通量閉合疇的可逆轉(zhuǎn)變（Proc. Natl. Acad. Sci. 2020, 117, 18954），利用電場調(diào)控極性斯格明子的可逆轉(zhuǎn)變和拓?fù)湎嘧冃袨椋≒hys. Rev. Lett. 2022, 129, 107601）等。最近，他們研究了單個(gè)孤立的極性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)在電場下的動(dòng)力學(xué)性質(zhì)。他們選擇的研究體系是三重極性頂點(diǎn)結(jié)構(gòu)。這種結(jié)構(gòu)一般只有在絕緣襯底上才能穩(wěn)定存在，但是絕緣襯底使器件不能有效施加電場從而無法實(shí)現(xiàn)電場調(diào)控的研究。他們利用界面元素的自發(fā)互擴(kuò)散來調(diào)整界面的極化電荷屏蔽程度，實(shí)現(xiàn)既能夠穩(wěn)定這種極性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，又能夠施加電場，從而直接觀察到電場下三重極性頂點(diǎn)的形成和移動(dòng)。

如圖1所示，元素?cái)U(kuò)散在PbTiO₃/SrRuO₃界面產(chǎn)生了約2個(gè)晶胞厚度的SrTiO₃絕緣層，減弱了SrRuO₃底電極對(duì)界面極化電荷的屏蔽，為三重極化頂點(diǎn)結(jié)構(gòu)的形成提供了所需的電場邊界條件。同時(shí)較薄的SrTiO₃層為通過探針和SrRuO3底電極對(duì)鐵電薄膜施加電場提供了必要條件。如圖2所示，利用原位透射電鏡電學(xué)測量系統(tǒng)和SrTiO₃層的屏蔽作用，他們發(fā)現(xiàn)當(dāng)電場誘導(dǎo)的180°鐵電疇壁擴(kuò)展到界面時(shí)，三重極性頂點(diǎn)結(jié)構(gòu)開始形核。然后孤立的三重極性頂點(diǎn)在外電場的驅(qū)動(dòng)下隨著180°疇壁來回移動(dòng)，最高速度達(dá)到了約629nm/s。相場模擬證實(shí)了SrTiO₃層的作用并且重現(xiàn)了電場驅(qū)動(dòng)孤立的三重極性頂點(diǎn)結(jié)構(gòu)的形核和移動(dòng)過程。這個(gè)研究結(jié)果表明了孤立的三重極性頂點(diǎn)結(jié)構(gòu)在電場下的移動(dòng)能力，為極性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的應(yīng)用提供了有用信息。此外，巧妙的界面工程方法（即：利用界面元素?cái)U(kuò)散來調(diào)整屏蔽條件）也為設(shè)計(jì)制備和應(yīng)用極性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)提供了新思路。

圖1 a：PbTiO₃/SrRuO₃界面的原子結(jié)構(gòu)照片；b：界面原子分辨的元素分布；c：界面極化分布；d：孤立的三重極性頂點(diǎn)原子結(jié)構(gòu)照片；e：對(duì)應(yīng)的單胞的鍵角分布地圖；f：三重極性頂點(diǎn)結(jié)構(gòu)的極化分布示意圖

圖2 a：原位透射電鏡電學(xué)測量系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)裝置示意圖；b—g：電場調(diào)控孤立的三重極性頂點(diǎn)形成和可逆移動(dòng)；h：孤立的三重極性頂點(diǎn)移動(dòng)距離測量

北京大學(xué)前沿交叉學(xué)科研究院已畢業(yè)研究生李明強(qiáng)為該論文的第一作者，高鵬為通訊作者。合作者包括臺(tái)灣陽明交通大學(xué)Ying-Hao Chu、Yen-Lin Huang教授、Yongjun Wang、Heng-Jui Liu，美國賓州州立大學(xué)Long-Qing Chen、Tiannan Yang教授，中國科學(xué)院物理研究所白雪冬、陳潘博士，北京大學(xué)物理學(xué)院量子材料科學(xué)中心研究生朱瑞雪、時(shí)若晨和博士后李曉梅，北京大學(xué)電子顯微鏡實(shí)驗(yàn)室馬秀梅高級(jí)工程師和張敬民高級(jí)工程師。研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、量子協(xié)同創(chuàng)新中心等支持。

標(biāo)簽： 極性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)