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世界熱文:清華大學(xué)在單原子催化氧化污水深度處理領(lǐng)域取得新進展

2023-03-13 14:03:22


(資料圖片僅供參考)

清華新聞網(wǎng)3月13日電 單原子催化劑因其最大的原子利用效率和精準可控的活性中心,逐漸成為催化氧化污水深度處理領(lǐng)域的研究前沿,并有潛力表現(xiàn)出不同的反應(yīng)特異性。近日,清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院張瀟源副教授課題組在單原子催化氧化污水深度處理領(lǐng)域取得新進展。張瀟源課題組開發(fā)了一種基于單原子鐵催化劑的臭氧催化氧化體系,其中錨定在碳骨架上的Fe-N4位點對臭氧展現(xiàn)出優(yōu)越的催化活性和穩(wěn)定性,實現(xiàn)了對模式污染物草酸(OA)和對羥基苯甲酸(pHBA)的高效去除以及對垃圾滲濾液二級出水等難降解有機廢水的深度處理。

圖1.研究成果入選《環(huán)境科學(xué)與技術(shù)》(ES&T)期刊封面文章

不同于傳統(tǒng)自由基氧化,單原子Fe-N4位點催化臭氧可選擇性生成吸附態(tài)原子氧(*Oad)和單線態(tài)氧(1O2)等非自由基物種,同時觀察到非自由基對水中污染物的去除具有底物依賴特性:OA容易吸附到催化劑表面,從而被表面*Oad降解,pHBA則主要被溶液中的O3和1O2去除。研究采用密度泛函理論計算和分子動力學(xué)模擬從原子水平展示了*Oad和1O2非自由基的演化路徑,即臭氧分子的一個端氧原子傾向于與Fe-N4位點的中心鐵原子結(jié)合,進一步誘導(dǎo)靠近催化劑表面的O-O被拉長并發(fā)生斷裂,形成*Oad和1O2非自由基。該研究為臭氧催化劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計以及原子級水平理解催化臭氧產(chǎn)非自由基過程提供了新思路和新方法。

相關(guān)研究成果以“單原子Fe-N4位點催化臭氧選擇性誘導(dǎo)非自由基路徑用于污水深度凈化”(Single-Atom Fe-N4Sites for Catalytic Ozonation to Selectively Induce a Nonradical Pathway toward Wastewater Purification)為題發(fā)表在環(huán)境領(lǐng)域權(quán)威期刊《環(huán)境科學(xué)與技術(shù)》(Environmental Science & Technology)上,并被選為當期封面(Front Cover)。

論文通訊作者為清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院張瀟源副教授,第一作者為環(huán)境學(xué)院2020級博士生任騰飛。論文共同作者包括清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院黃霞教授、2019級博士生尹夢茜、2018級博士生陳舒寧和2022屆碩士畢業(yè)生歐陽長沛。

論文鏈接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.2c07653

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